近日,北京大学物理学院的刘开辉、王恩哥团队和包括南方科技大学的俞大鹏院士等在内的多个研究团队联合在国际顶级学术期刊《自然》(Nature)发表了题为“Epitaxial growth of a 100-square-centimetre single-crystal hexagonal boron nitride monolayer on copper”的研究论文,在国际上首次报道利用中心反演对称性破缺的单晶铜衬底实现分米级二维单晶六方氮化硼的外延制备。该生长机制具有普适性,可推广到其它二维材料大面积单晶的制备。

作为一种重要的量子材料,二维材料兼具极限尺寸的物理厚度、完美的表界面和优异的物理性质。二维材料体系丰富,包含导体(石墨烯)、半导体(过渡金属硫族化合物、黑磷等)和绝缘体(六方氮化硼),是变革性技术应用的核心基础材料,具有很大的发展潜力。规模化高端器件应用必须基于大面积、高品质的单晶材料,因此二维单晶材料的制备研究具有重要的科学意义和技术价值。利用单晶衬底外延制备大面积、高质量二维单晶材料一直是纳米科技领域的研究热点问题,极富挑战性。

2017年,该研究团队与合作者首次报道了米级单晶Cu(111)衬底的制备方法,并在此基础上实现了米级单晶石墨烯的外延生长(Science. Bulletin 2017, 62, 1074)。与石墨烯不同,六方氮化硼等其它绝大多数二维材料不具有中心反演对称性,其外延生长普遍存在孪晶晶界问题:旋转180°时晶格方向发生改变,外延生长时不可避免地出现反向晶畴,而在拼接时形成缺陷晶界。

开发合适对称性的外延单晶衬底是解决这一科学难题的关键。研究团队探索出利用对称性破缺的衬底外延非中心反演对称二维单晶薄膜的新方法。该方法通过课题组专利保护的退火工艺将工业多晶铜箔转化为仅有C1对称性的铜(110)小角度倾斜晶面,利用该晶面上独特的Cu<211>台阶和六方氮化硼晶畴的硼型、氮型锯齿形边界耦合强度差打破六方氮化硼生长过程中晶畴取向的简并度,从而实现取向一致的晶畴生长,并无缝拼接为二维单晶薄膜。该方法可推广至其它二维材料的大面积单晶制备,有望推动新型二维材料器件规模化应用的技术发展。

二维单晶六方氮化硼的外延制备及其生长机理研究

王理、徐小志、张磊宁、乔瑞喜为论文共同第一作者,刘开辉等为通讯作者。其中,乔瑞喜为俞大鹏的博士研究生,刘开辉是俞大鹏于2014年从美国UC-Berkeley引进到北京大学“纳米结构与低维物理”实验室的青年学者。自从2014年迄今,刘开辉团队在石墨烯/BN等二维量子材料研究方面取得了举世瞩目的研究成果,包括把石墨烯单晶畴的生长速率提高了两个量级以上(Nature Nanotechnology, 2016)、首次制备出米量级石墨烯单晶等重要工作(Science. Bulletin 2017, 62, 1074)。

在广东省科技厅的广东省重点领域研发计划项目“超高纯度米级单晶石墨烯的工业化制备和检测”和深圳市经信委深圳市十大行动计划专项资金“石墨烯制造业创新中心-米级单晶石墨烯薄膜制造平台”的大力支持下,米量级石墨烯单晶的研发项目已经落地深圳进行产业化前的研发。

论文链接:https://www.nature.com/articles/s41586-019-1226-z

供稿:量子科学与工程研究院

编辑:刘馨